CO2加氢生成醋酸的研究

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第２５卷　 第６期　
１９９７年　 １２ 月　
⑥　 一　
燃 料 化 学 学 报　 。　
ＪＯＵＲＮＡＬ　ＯＦ　ＦＵＥＬ　ＣＨＥＭ ＩＳＴＲＹ　ＡＮＤ　ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ　
Ｖｎｊ　 ２５　 Ｎｏ．６　
Ｄｅｃ．　 １９９７　
ＣＯｚ加 氢 生成 醋 酸 的研 究 ’　
范　 宾　 张成 芳¨ｖ 陆　 岗　 俞 ４－ 倪 燕慧　
（　 学 化 工 工 艺 研 究 所 ，上 海 ２ｏ。２３７）　
Ｏ６　
０ｓｑ３　３ｓ　
翘词兰牡 　
关于 ＣＯｚ加 氢直 接 生成 醋 酸 ，国 内外学 者研 究 得很 少 ，日本 的 Ｎｏｒｉｇｕｋｉ报 道 了　 在 ＣＯ：催　
化加 氢反 应 中有 少量 醋 酸生 成 。本文 在研 究 了此 反 应 的热 力学 可 能性 后 ，在 Ｒｈ—Ａｇ／ＳｉＯ　、Ｒｈ　
—Ａｇ—ＬｉＯＨ／ｓｔＯｚ催化 剂 上 ，测定 了醋 酸的生 成 ，研 究 了反 应条 件 对生 成 醋酸 的影 响 。　
１　 ＣＯｚ加 氢 生成 醋 酸反 应 的 热力 学 分 析　
由 ｃｏｚ和 Ｈｚ直 接 生成醋 酸的 反应 ：　
２Ｃ０２（ｇ）＋ ４Ｈ２（ｇ）＝ＣＨａＣＯＯＨ （ｇ）＋ ２Ｈ２Ｏ（ｇ）　
△Ｇ‰ １　５一一４５．１０４ｋＪ／ｍｏｌ　 Ａ日２　ｌ５一一１３１．４８５ｋＪ／ｍｏｌ（放 热 ）　
可 见 ，２９８．１５Ｋ 时 反 应 的　
自由焙变化是个绝对值较　
大 的 负 值 ，因而 该 反 应 在　
热 力 学 上 很 有 利 。若 体 系　
中气 体 的逸 度 系数 用 普遍　
化 三 参 数 法 计 算　］．且 视　
反应 体 系 内 的气体 为 理想　
气体混合物，即各气体的　
逸度 当作 各 自的分 逸 度计　
算 ，ＣＯ。／Ｈ。为化 学 计 量 比　
时 的计算 结 果 见表 １。　
２ 实 验 部 分　
寰 １　 ＣＯ　加重 台成 醋麓反应在备 温度 、压力下 ＣＯ　的 平衡转化 率　
Ｔａｂｌｅ　１　Ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ　ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ　ｏｆ　ＣＯ　ｚ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｒｅａｃｔｉｏｎ　ｏｆ　ＣＯ２　ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ　
ｉｎｔｏ　ａｃｅｔｉｃ　ａｃｉｄ　ａｔ　ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ｔｅｍ ｐｅｒａｔｕｒｅｓ　ａｎｄ　ｐｒｅｓｓｕｒｅｓ　
ｆ　 ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ　ｃｏｎｓｔａｎｔ　ｏｌ　ｔｈｅ　ｒｅａｃｔｉｏｎｊ　 一 ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ　ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ　
２．１ 催 化 剂制 备 Ｒｈ—Ａｇ—ＳｉＯ　（Ｒｈ：３　 ，Ａｇ与 Ｒｈ的摩 尔 比为０．２）　
首先 用 ＡｇＮＯ　水 溶 液浸 渍 ＳｉＯｚ，在空 气 中放 置２ｈ后 ，于 ５００℃下 煅烧 ３０ｍｉｎ，冷 却 后再 用　
ＲｈＣＩｓ・２ＨｚＯ 水溶 液 浸 渍浸 有 ＡｇＮＯ。的载 体 ，然后 在 空 气 中放 置 ２ｈ，再 在 １２０℃下 干燥 ２ｈ，即　
得 到 Ｒｈ—Ａｇ—ＳｉＯ　催化 剂 。　
Ｒｈ—Ａｇ—ＬｉＯＨ／Ｓｉ０　（Ｒｈ：３　 ，Ａｇ与 Ｒｈ的摩尔 比为０、２，Ｌｉ：０．５　 ）：　
首先 用 ＡｇＮＯ　水溶 液 浸渍　 Ｏ　，在 空 气 中放 置２ｈ后 ，于 ５００℃下煅 烧 ３０ｍｉｎ冷却 后 用 Ｌｉ—　
ＯＨ・Ｈ　Ｏ、ＲｈＣＩ。・２Ｈ　Ｏ 水 溶 液 浸渍 载 体 ，每 次浸 渍后 都 将 浸 有 活性 组 分 的载 体在 空 气 中 放 置　
２ｈ，再有 １２Ｏ℃下干 燥２ｈ，这样 便得 到了 Ｒｈ—Ａｇ—ＬｉＯＨ／ＳｉＯ　催化 剂 。　
２、２ 活 性 测试 方 法　 催 化 剂 活性 测试 流 程 和分 析 方 法 见文 献 口］。０．５ｇ催 化 剂 装 入 反 应 器后　
——收 稿 日期 ：１９９７—０３—１８　
・　 通 讯 联 系 人 ：华 东 理 工 大 学 ２７４信 箱 ．ｔｅｌ：（０２１）６４２５２６８６　
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６期　 范 宾 等 ：ＣＯ　加 氢 生 成 醋 酸 的 研 究　 ５７５　
先 在 ３３０￣Ｃ的 Ｈ　中还 原 １２ｈ，还 原完 毕 后 ，将 Ｈ　切 换 为 ＣＯ。与 Ｈ　的 原 料混 合 气 ，稳 定 ２～ ３ｈ后　
即 可 进 行 活 性 测 试 。　
３ 结果与讨论　
３・１　 Ｒｈ　 Ａｇ／ＳｉＯ：催化 剂 （Ｒｈ：３％ ，Ａｇ与 Ｒｈ的摩 尔 比为０．２）　
３．１．１ 反 应 中各 产物 的 生成 速 率和 选择性　
衰 ２ 反应中各产袖的生成遘率和选择性　
ＴａＭｅ　２　 Ｒａｔｅ　ａｎｄ　ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ　ｏｆ　ｐｒｏｄｕｃｔｓ　ｆｏｒｍａｔｉｏｎ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｒｅａｃｔｉｏｎ　ｏｔ　ＣＯ　ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ　
Ｍ ｅＯＨ　 ｍｅｔｈａｎｏｌ；　 ｔｈｅ　ｆｌｏｗ　ｒａｔｅ　ｍａｔｅｒｉａｌ　ｇａｓｅｓ：　
由表 ２可 知 ，ＣＯ。／Ｈ。比对 醋 酸 的 生 成 及 选 择　
性有 很大 的影 响 。当 ＣＯ。／Ｈ。一０．５时 ，只 有极 少量　
的 醋 酸 生成 ；当 Ｃｏｚ／Ｈ　一 ２时 ，醋 酸 的 选 择 性 最　
高 。压 力 增 加 ，各 产物 的生 成 速 率 均增 大 ，醋酸 的　
选择 性增 加 ，ＣＨ　的 选 择 性 下 降 。原 料 气 流 增 大 ，　
ＣＯ　的转化率减少。醋酸的选择性变化不是线性　
的 ，在１００ｍｌ／ｍｉｎ时最 大 。高流 速 时对 ＣＨ　的 生成　
有抑 制作 用 。　
３．１．２　 温 度 对反 应 的 影 响　 温 度 对 反 应 的影 响　
见 图 １，由图ｌ可 以 看 出 ，在ｌ８Ｏ～ ２８０℃范围 内 ，醋　
酸 的生 成速 率及 选择 性 随 温度 的变化 都 不是 线性　
的 ；生成 速率 的 两个 极大 值 所对 应 的温度 为 １９０℃　 图 １　 温度对生成醋酸反应的影响　
和２５０＂Ｃ，而 最大 值 对应 的 温度 是２５Ｏ℃ ；醋酸 的　 Ｆｉｇ．　 ｆｆｅ　 ｏｆ　ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　 。　
选择 性 两 个 高峰 所 对应 的温 度 为 １９０℃和 ２３０℃ ，而 在 １９０℃时选 择性 最 高 。Ｎｏｒｉｇｕｋｉ口一也 发现 ，　
醋酸 生 成速 率 的两 个 高峰 对应 的温度 为 ４５３Ｋ 和 ５３３Ｋ。　
３．１．３ 本 实验 数据 与 Ｎｏｒｉｇｕｋｉ口　的 实验值 比较　
本 实验 中 Ｒｈ的负 载量 为３　 ，提 渍 时采 用的 盐类 为 ＲｈＣ１　；文 献 中 Ｒｈ的 负载 量为 ５　 ，浸　
渍 时 采用 的盐 类 为 Ｒｈ（Ｎ０　）　。　
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摘要：

µÚ25¾íµÚ6ÆÚ1997Äê12Ô¢ÞһȼÁÏ»¯ѧѧ±¨¡£JOURNALOFFUELCHEMISTRYANDTECHNOLOGYVnj25No£®6Dec£®1997COz¼ÓÇâÉú³É´×ËáµÄÑо¿¡¯·¶±öÕųɷ¼¡§v½¸ÚÓá4-ÄßÑà»Û(ѧ»¯¹¤¹¤ÒÕÑо¿Ëù£¬ÉϺ£2o¡£237)O60sq33sÇÌ´ÊÀ¼ĵ¹ØÓÚCOz¼ÓÇâֱ½ÓÉú³É´×Ëᣬ¹úÄÚÍâѧÕßÑо¿µÃºÜÉÙ£¬ÈÕ±¾µÄNoriguki±¨µÀÁËÔÚCO£º´ß»¯¼ÓÇâ·´ӦÖÐÓÐÉÙÁ¿´×ËáÉú³É¡£±¾ÎÄÔÚÑо¿ÁË´Ë·´Ӧ...

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