光催化合成氨

3.0 2025-01-13 16 4 749.24KB 7 页 5龙币

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中科院理化所张铁锐 | Adv. Mater. : 水滑石用于高效

可见光催化固氮合成氨

【引言】

氨（NH3）是大宗化工业品之一，将空气中的氮气（N2）加氢还原合成氨

工业在国民经济中占有重要地位。农业上使用的氮肥诸如：尿素、硝酸

铵、磷酸铵、氯化铵以及各种含氮复合肥，以及碱（Na2CO3）都是以氨

为原料。同时，所有生物体都需要氮元素来合成体内的蛋白质、核酸和

其他生物分子。还原 N2在工业和生命体系占有重要地位。虽然 N2占地球

空气的 78％，如何活化解离 N2中极强的非极性 N-N 共价三键，具有极大

挑战。传统的 Haber-Bosch 工艺，在苛刻的反应条件下（15-25

MPa，300-550℃），利用铁基催化剂将 N2还原为 NH3，消耗大量的能

源，不可避免的造成大量 CO2排放。鉴于化石燃料短缺和全球气候变化，

开发绿色可持续的固氮过程是一项具有挑战性和长期性的目标。其中，

利用太阳能光催化技术将太阳能转化为化学能，已被认为是未来可再生

能源的最佳途径之一。目前光固氮合成氨催化剂大都只对紫外光部分有

吸收，开发对 500 nm 以上可见光有催化活性的催化剂还是一个挑战。

水滑石（Layered double hydroxides（LDH））,是一类二维层状阴离子

型化合物，其主体层板结构类似于水镁石 Mg(OH)2，层板为八面体 MO6

共棱边，金属离子占据八面体中心。通过调控层板金属离子的种类，经

过金属-金属电荷转移，可以有效调控其能带吸收往可见光乃至红外迁移。

在之前的研究中，水滑石已经在光分解水、还原 CO2等方面展现了优越

的可调性。

【成果简介】

近期，中科院理化技术研究所张铁锐研究员等人在 Adv. Mater.上发表一

篇题为 Layered double hydroxide nanosheets as efficient visible-

light-driven photocatalysts for dinitrogen fixation 的文章。本论文通

过利用简单的可以规模化的共沉淀方法，成功制备了一系列 MIIMIII-

LDH（MII = Mg，Zn，Ni，Cu; MIII = Al，Cr）纳米片光催化剂，实现了

可见光下 N2和水合成氨。X射线吸收精细结构，低温电子顺磁共振和正

电子湮灭寿命测量表明，超薄 LDH 纳米片由于富氧缺陷，以及明显的结

构扭曲和压缩应变，增强了对 N2分子的吸附和可见光生电子从LDH 光催

化剂转移到N2的效率，从而促进了NH3的有效合成（特别是CuCr-LDH

纳米片在 500 nm 处，量子产率仍能达到 0.10％）。这项研究工作显示，

在常温常压和可见光或直接太阳辐射下，基于 LDH 将N2还原成 NH3是一

种极其有潜力和希望的新途径。

【图文导读】

LDH 超薄纳米片光催化合成氨示意图

图1 LDH 的形貌及晶体结构表征

(A)、(B)和(C) CuCr-LDH 的TEM 和HRTEM 图；

(D)、(E)和(F) ZnAl-LDH 的TEM 和HRTEM 图。

图2 LDH 的结构表征

(A)、(B)和(C) CuCr-LDH 及快体对比样的Cr 边XANES 和EXAFS 图谱；

(D) ZnAl-LDH 及快体对比样的Zn 边EXAFS 图谱；

(E) CuCr-LDH 及对比样和ZnAl-LDH 及对比样的XRD 图谱；

(D) LDH 的110 面的压缩应变示意图。

图3 固氮性能表征

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摘要：

中科院理化所张铁锐|Adv.Mater.:水滑石用于高效可见光催化固氮合成氨【引言】氨（NH3）是大宗化工业品之一，将空气中的氮气（N2）加氢还原合成氨工业在国民经济中占有重要地位。农业上使用的氮肥诸如：尿素、硝酸铵、磷酸铵、氯化铵以及各种含氮复合肥，以及碱（Na2CO3）都是以氨为原料。同时，所有生物体都需要氮元素来合成体内的蛋白质、核酸和其他生物分子。还原N2在工业和生命体系占有重要地位。虽然N2占地球空气的78％，如何活化解离N2中极强的非极性N-N共价三键，具有极大挑战。传统的Haber-Bosch工艺，在苛刻的反应条件下（15-25MPa，300-550℃），利用铁基催化剂将N2还原...

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